O primeiro desenho de Ziraldo foi publicado quando ele tinha 7 anos na Folha de Manhã, jornal de Belo Horizonte. A partir de 1949, aos 17 anos, ele começou a colaborar em revistas como Sesinho, Vida Infantil e Vida Juvenil.
Apesar de formado em Direito, começou a trabalhar como diretor de arte em agências de publicidade. Além de desenhista, Ziraldo também já foi cartazista, jornalista, teatrólogo, chargista, caricaturista e escritor.
A Turma do Pererê foi a primeira revista de história em quadrinhos feita por um só autor a ser publicada no Brasil. A figura do Pererê é inspirada no saci. Seus amigos são a onça Galileu, o tatu Pedro Vieira, o jabuti Moacir Floriano, o macaco Alan Viviano, a coruja General Nogueira e o coelho Geraldinho Alves. Há ainda o caçador Compadre Tonico, o fazendeiro Neném e a Boneca de Piche, namorada de Pererê, além dos índios Tininim e Tuiuiu.
Na década de 1960, ele fez parte do grupo que fundou o jornal O Pasquim, um dos títulos mais representativos da imprensa alternativa. O veículo fechou suas portas em 1989.
Seu primeiro livro infantil, Flicts, foi publicado em 1969. Ele conta a história de uma cor à procura de seu lugar no mundo. A embaixada dos Estados Unidos ofereceu a obra de presente aos primeiros astronautas a pisar na Lua quando eles estiveram no Brasil.
No Natal de 1994, os personagens do Menino Maluquinho, do Bichinho da Maçã e da Turma do Pererê viraram selos comemorativos dos Correios.
Em 2001, as histórias da Turma do Pererê foram adaptadas para a televisão, em um seriado homônimo transmitido pela emissora TVE. A série foi filmada em película de 16 mm e teve orçamento de 1,5 milhão de reais.
Ziraldo, ao lado de Leila Diniz e da turma do Pasquim, é um dos fundadores da banda de Ipanema, um dos blocos carnavalescos mais tradicionais do Rio de Janeiro, ativo desde 1964.
No carnaval de 2003, o desenhista foi tema do enredo da paulistana Nenê de Vila Matilde. O desfile “É melhor ler! O mundo colorido de um maluco genial” ficou em 4º lugar no Grupo Especial. Em 2012, quem homenageou Ziraldo foi a escola de samba carioca Tradição. Com o enredo “Ziraldo: páginas da vida de um maluco genial”, a escola terminou em 5º lugar no Grupo de Acesso B, à época a terceira divisão.
Antes de Jô Soares fazer isso, Ziraldo apresentou um programa de entrevistas no fim de noite na televisão brasileira. Chamava-se Etc. e era transmitido pela rede Bandeirantes. O programa, que estreou em 1982, teve duração de apenas um ano. Ziraldo ficou marcado, no entanto, por ter sido o primeiro a entrevistar Dom Hélder Câmara, bispo perseguido pelo governo por defender os direitos humanos durante o regime militar.
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